Synthesis, Characterization and Study of Luminescent Au/Ag and Au/Tl Heterometallic Compounds with Mixed Donor Macrocyclic Derivatives
La presente memoria está dedicada a la síntesis y caracterización de complejos heterometálicos Au(I)/M(I) (M(I)= Ag(I), Tl(I)) con ligandos macrocíclicos y derivados. Asimismo, se ha realizado el estudio experimental de las propiedades ópticas de los nuevos complejos y los cálculos teóricos correspo...
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Formato: | text (thesis) |
Lenguaje: | eng |
Publicado: |
Universidad de La Rioja (España)
2019
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Acceso en línea: | https://dialnet.unirioja.es/servlet/oaites?codigo=221183 |
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La presente memoria está dedicada a la síntesis y caracterización de complejos heterometálicos Au(I)/M(I) (M(I)= Ag(I), Tl(I)) con ligandos macrocíclicos y derivados. Asimismo, se ha realizado el estudio experimental de las propiedades ópticas de los nuevos complejos y los cálculos teóricos correspondientes que ayuden a la interpretación del origen de estas propiedades. Además, el empleo de ligandos macrocíclicos con capacidades coordinativas y electrónicas diferentes nos ha permitido sintetizar y caracterizar una gran variedad de compuestos con interacciones metalofílicas por reacción con diversos precursores de oro(I), plata(I) y talio(I). En función de los metales(I) y ligandos empleados, se ha dividido esta memoria en cuatro capítulos: En el primer capítulo se aborda la síntesis de nuevos sistemas macrocíclicos con diferentes cavidades y diferentes propiedades coordinativas. Nuestro principal objetivo será evaluar la influencia que tienen los diferentes ligandos tanto en la disposición estructural de los derivados como en las propiedades ópticas. En el segundo y en el tercer capítulo de este trabajo se lleva a cabo la preparación de complejos heterometálicos Au(I)/Tl(I) y Au(I)/Ag(I) con los diferentes ligandos sintetizados anteriormente. En estos apartados se estudia la influencia que ejercen los ligandos coordinados a los metales en las disposiciones estructurales de los compuestos, así como en sus propiedades fotofísicas y en las interacciones metalofílicas. Además, en algunos casos seleccionados, estos compuestos han sido objeto de un profundo estudio a nivel teórico, que nos ha permitido conocer el origen de la luminiscencia observada experimentalmente.
Para concluir, en el último apartado del tercer capítulo se realizó por primera vez la síntesis de un complejo polimérico heterotrimetálico con interacciones Ag/Au/Tl sin precedentes. Además, el estudio teórico a nivel MP2 y HF nos permite explicar la estabilidad de esta nueva interacción. |
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López de Luzuriaga Fernández, José María (null) Nieddu, Mattia |
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oai-TES00000228862021-06-15Synthesis, Characterization and Study of Luminescent Au/Ag and Au/Tl Heterometallic Compounds with Mixed Donor Macrocyclic DerivativesNieddu, MattiaLa presente memoria está dedicada a la síntesis y caracterización de complejos heterometálicos Au(I)/M(I) (M(I)= Ag(I), Tl(I)) con ligandos macrocíclicos y derivados. Asimismo, se ha realizado el estudio experimental de las propiedades ópticas de los nuevos complejos y los cálculos teóricos correspondientes que ayuden a la interpretación del origen de estas propiedades. Además, el empleo de ligandos macrocíclicos con capacidades coordinativas y electrónicas diferentes nos ha permitido sintetizar y caracterizar una gran variedad de compuestos con interacciones metalofílicas por reacción con diversos precursores de oro(I), plata(I) y talio(I). En función de los metales(I) y ligandos empleados, se ha dividido esta memoria en cuatro capítulos: En el primer capítulo se aborda la síntesis de nuevos sistemas macrocíclicos con diferentes cavidades y diferentes propiedades coordinativas. Nuestro principal objetivo será evaluar la influencia que tienen los diferentes ligandos tanto en la disposición estructural de los derivados como en las propiedades ópticas. En el segundo y en el tercer capítulo de este trabajo se lleva a cabo la preparación de complejos heterometálicos Au(I)/Tl(I) y Au(I)/Ag(I) con los diferentes ligandos sintetizados anteriormente. En estos apartados se estudia la influencia que ejercen los ligandos coordinados a los metales en las disposiciones estructurales de los compuestos, así como en sus propiedades fotofísicas y en las interacciones metalofílicas. Además, en algunos casos seleccionados, estos compuestos han sido objeto de un profundo estudio a nivel teórico, que nos ha permitido conocer el origen de la luminiscencia observada experimentalmente. Para concluir, en el último apartado del tercer capítulo se realizó por primera vez la síntesis de un complejo polimérico heterotrimetálico con interacciones Ag/Au/Tl sin precedentes. Además, el estudio teórico a nivel MP2 y HF nos permite explicar la estabilidad de esta nueva interacción.Recently, compounds containing metallophilic interactions between gold (I) atoms and various metal ions having a "closed shell" electron configuration, [M = Cu(I), Ag(I), Tl(I), Pb(II), Hg(II), Bi(III), Sn(II)] have aroused considerable interest both in terms of theoretical aspects and their physicochemical properties and potential applications. In particular, the luminescence of these solid state compounds appears to be closely related to the presence of M••• M 'interactions, to the disposition of the metal ions interacting in the crystal structure and to the nature of the ligands present. The objective of the doctoral project consists essentially in the synthesis and characterization of new polynuclear systems with metallophilic interactions and study of their photo-physical properties. In particular, it is intended to modulate both the nuclear and the structural arrangement of the interacting metal ions and the consequent luminescence properties through the use of macrocyclic ligands or appropriately functionalized macrocyclic systems having different donor atoms.Universidad de La Rioja (España)López de Luzuriaga Fernández, José María (null)Lippolis, Vito (null)2019text (thesis)application/pdfhttps://dialnet.unirioja.es/servlet/oaites?codigo=221183engLICENCIA DE USO: Los documentos a texto completo incluidos en Dialnet son de acceso libre y propiedad de sus autores y/o editores. Por tanto, cualquier acto de reproducción, distribución, comunicación pública y/o transformación total o parcial requiere el consentimiento expreso y escrito de aquéllos. Cualquier enlace al texto completo de estos documentos deberá hacerse a través de la URL oficial de éstos en Dialnet. Más información: https://dialnet.unirioja.es/info/derechosOAI | INTELLECTUAL PROPERTY RIGHTS STATEMENT: Full text documents hosted by Dialnet are protected by copyright and/or related rights. This digital object is accessible without charge, but its use is subject to the licensing conditions set by its authors or editors. Unless expressly stated otherwise in the licensing conditions, you are free to linking, browsing, printing and making a copy for your own personal purposes. All other acts of reproduction and communication to the public are subject to the licensing conditions expressed by editors and authors and require consent from them. Any link to this document should be made using its official URL in Dialnet. More info: https://dialnet.unirioja.es/info/derechosOAI |